На хосте Ubuntu 20.04 была смонтирована сетевая NFS-шара, однако в какой-то момент хост с этой шарой стал недоступен по сети. Что же делать?

Нужно найти все процессы, которые висят в ожидании IO и прибить их, а затем - принудительно отмонтировать шару.
Посмотреть все процессы, ожидающие окончания операций ввода-вывода можно так:

sudo ps -e -o s,pid,cmd | grep ^D

Убить их все сразу можно так:

for proc in `ps -e -o s,pid,cmd | grep ^D | awk '{print $2}'`; do kill -9 $proc; done

Принудительно отмонтировать шару так:

umount -f /mnt/share